MeCeOx(Me=In,Zr)固溶催化剂制备及催化合成碳酸二甲酯研究OA北大核心CSTPCD
Preparation of MeCeOx( Me=In, Zr) Solid Solution Catalyst for the Application in the Synthesis of Dimethyl Carbonate
采用液相共沉淀法制备了MeCeOx(Me=In,Zr)双金属氧化物固溶催化剂.借助X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(CO2-TPD、CH3OH-TPD)及漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)等手段对催化剂物化性质进行了分析表征.在系统考察不同金属氧化物种类和掺杂量的基础上,对比研究了不同金属氧化物掺杂改性CeO2制得固溶催化剂的结构性质及催化行为.结果表明:不同金属氧化物掺杂改性制得的MeCeOx(Me=In,Zr)双金属氧化物,由于形成的固溶结构增大了氧空位缺陷浓度;InCeOx具有最大的氧空位缺陷浓度和CO2、CH3OH分子化学吸附量;在反应压力1.0 Mpa、反应温度140℃,反应空速(GHSV)3600 Ml/(g·h)、V(CO2)/V(CH3OH)/V(N2)=4:1:5条件下,InCeOx表现出优异的催化性能,碳酸二甲酯(DMC)选择性91.3％,CH3 OH转化率8.4％,碳酸二甲酯STY(时空产率)达0.11 Gdmc·h-1·gc-1at.原位红外分析进一步揭示了氧空位活化CO2及中间体单配位甲氧基的形成是碳酸二甲酯高选择性的关键.
王逸舟;刘飞;赵天翔;曹建新;许芳
贵州大学化学与化工学院,贵阳 550025贵州大学,贵州省绿色化工与清洁能源技术重点实验室,贵阳 550025贵州大学化学与化工学院,贵阳 550025贵州大学,贵州省绿色化工与清洁能源技术重点实验室,贵阳 550025贵州大学化学与化工学院,贵阳 550025
化学化工
InCeOx催化剂双金属氧化物固溶结构氧空位碳酸二甲酯
《人工晶体学报》 2021 (1)
113-121,9
国家自然科学基金(21666007)贵州省百层次创新型人才专项(黔科合平台人才[2016]5655)贵州省科技创新人才团队(黔科合平台人才[2018]5607)贵州省科技计划项目(黔科合平台人才[2017]5788号,[2018]5781号)教育厅青年科技人才成长项目(黔教合KY字[2018]147)
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