α-MnO_(2)作为先进的双功能ORR/IOR电催化剂构建可充电锌空电池OA北大核心CSTPCD

析氧反应(oxygen evolution reaction,OER)和氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)是可充电锌空电池(rechargeable Zn-air batteries,RZABs)重要的两个反应。其中,析氧反应具有较高的热力学平衡电位和复杂的反应路径,实际应用中需要高的充电电压驱动其发生,这将带来一系列问题并且限制了RZABs的商业化应用。基于此,本研究构造α-MnO_(2)并作为ORR/IOR双功能催化剂。在碱性体系中引入反应改性剂KI,α-MnO_(2)对碘离子氧化反应(iodide oxidation reaction,IOR)具有更低的阳极氧化电位和更快的催化动力学。当1.0 mol/L KOH电解液中添加0.5 mol/L KI时,相比于OER(1.709 V@10 mA/cm^(2)),α-MnO_(2)在IOR过程中电流密度达到10 mA/cm^(2)时阳极电位减小了398 mV(1.311 V vs.RHE),且表现出低至57.5 mV/dec塔菲尔斜率。相对于与Pt/C,在含有KI的KOH电解液中,α-MnO_(2)表现出与Pt/C相媲美的ORR活性。此外,以α-MnO_(2)为空气电极组装成RZAB后,该电池也表现出了优异的充电活性和良好的循环寿命,在5 mA/cm^(2)电流密度下,充放电电压间隙由0.97 V缩减为0.61 V,能量转换效率由54.9%提升至66.2%。