大气氧化能力量化研究OA北大核心CSTPCD

大气氧化能力(AOC)通常是指大气通过氧化过程去除大气中微量气体成分的速率总和。在对流层和近地层大气中,AOC主要表观为对污染气体的清除能力或净化能力,亦称大气氧化性。AOC是地球大气自洁净的核心能力,但一直缺乏对其内涵的深入认知和对其指标的量化描述。本文作者通过承担国家重点研发计划“区域大气氧化能力与空气质量的定量关系及调控原理”研究等项目,从大气化学基本理论入手,对AOC开展了系列研究,并在其量化表达方面取得了突破性进展。本文将围绕“大气氧化能力量化研究”这一科学问题,对这些进展进行简要的描述。首先在深入认知AOC内涵的基础上,分别从大气化学的热力学和动力学基本原理出发,构建了大气氧化能力表观指数(AOIe)和潜势指数(AOIp),并通过二者归一化指数日变化闭合研究,发现了非均相化学过程对AOC的贡献不容忽视。随着PM2.5污染的加重,无论夏季还是冬季,AOIe亦随之增加,但在冬季AOIp则出现了相反的情景,表现出AOIp的变化受气象条件的影响更大。AOC闭合研究思路用于大气OH自由基的储库分子HONO“未知源”研究,发现了北京大气HONO的重要非均相来源,阐释了MCM(Master Chemical Mechanism)机制对冬季AOC低估的重要原因。AOIp用于预测我国大气臭氧污染潜势格局,发现臭氧光化学生成表观潜势(AOIp_O_(3))与NO_(2)的光解系数[J(NO_(2))]直接相关,全国J(NO_(2))的年均值为4.39×10^(-3)s^(-1),高值区主要分布在四川、贵州、重庆和湖南等地。与其他化学反应氧化性指数对比,AOIe与AOIp组合指数更具准确性、普适性和实用性,可评价已发生的污染过程AOC的变化,亦可预测城市或区域重污染发生的可能性及其变化和格局。