铝源对Cu-Al尖晶石物化性质和逆水煤气变换性能的影响OA北大核心CSTPCD

基于高能球磨和固相焙烧的方法,采用杂质元素(Na、Fe、Si和S)含量不等的四种拟薄水铝石和氢氧化铜制备了Cu-Al尖晶石固溶体催化剂,通过ICP-AES、TG、XRD、H2-TPR和BET表征了催化剂的物化性质,并考察了对逆水煤气变换反应的催化性能。结果表明,拟薄水铝石中的杂质元素对于Cu-Al尖晶石催化剂的物相性质、还原性能、织构性质和催化性能有显著的影响,Si有助于合成高比表面积的催化剂,但不利于Cu-Al尖晶石生成,导致催化活性低;含有少量Na和Fe的尖晶石的催化活性较低;S物种经高温焙烧后分解,对催化活性没有影响;基于杂质元素含量最低的拟薄水铝石合成的催化剂中难还原尖晶石含量最高,表现出最高的逆水煤气变换催化活性。此外,基于活性最优样品的CO_(2)-TPDMS和In-situ DRIFTS分析表明,Al上形成的双齿甲酸盐是Cu-Al尖晶石固溶体催化CO_(2)加氢生成CO的主要中间产物,其含量与催化活性随反应时间的变化规律一致。