甘肃北山新场深部地下水中铀的赋存形态及其影响因素的地球化学模拟研究OA北大核心CSTPCD

核能的快速发展产生了大量的高水平放射性废物(简称高放废物),对生态环境和人类健康构成了巨大的威胁,其安全处置已成为国际放射性废物管理的重难点问题。深部地质处置被普遍认为是高放废物最安全可靠、技术上非常可行的处置方法。目前,我国已启动了甘肃北山新场高放废物地质处置地下实验室的建设,放射性元素铀在深部地下水中的形态分布及其影响因素从微观层面能为北山深地质处置性能评价提供基础数据,但尚不明晰,亟需开展相关地球化学模拟研究。基于PHREEQC中的llnl.dat数据库,添加NEA-TDB和ThermoChimie数据库中U(Ⅵ)的热力学数据,使用地球化学模拟软件PHREEQC.v3和PhreePlot.v11对铀在我国甘肃北山新场高放废物地质处置地下实验室场址BS28孔深部地下水中的赋存形态及分布进行了模拟计算,旨在厘清铀在北山深部地下水中的赋存形态,探讨pH、pE以及Ca^(2+)与HCO_(3)^(-)浓度比对铀在北山深部地下水中形态分布的影响。模拟结果表明,在该深部地下水环境下,铀主要以六价的形式存在,Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))_(3)(aq)和CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-)是主要的赋存形态,其占比分别为84.14%和15.16%。受氧化还原氛围的影响,铀的价态在pE<1时逐渐由U(Ⅵ)转变为U(Ⅳ),且在pE=-1~1时,UO_(2)(s)和可溶性碳酸铀酰络合物可同时存在。Ca^(2+)与HCO_(3)^(-)的浓度比低倾向于形成CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-),浓度比高易于形成Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))_(3)(aq)。Ca^(2+)-UO_(2)^(2+)-CO_(3)^(2)三元体系很大程度上会影响铀在北山深部地下水的溶解度和迁移能力。本研究结果将有助于查明铀在北山花岗岩裂隙中的迁移和吸附机理。