镧掺杂棒状二氧化铈催化剂低温水解羰基硫的性能OA北大核心CSTPCD

在低温下实现高炉煤气中羰基硫(COS)的高精度脱除对环境保护意义重大,催化水解法可以在较低的操作温度下将COS转化成更易脱除的H2S.通过制备三种不同形貌的二氧化铈(CeO_(2)),以及在棒状二氧化铈(CeO_(2)-R)中掺杂不同质量分数的金属镧(La),对催化剂表面氧空位和碱性位点进行调控,探讨氧空位和碱性位点对催化活性的影响,并提出催化剂失活机理.研究发现,CeO_(2)-R具有较多的表面羟基和氧空位含量,在反应温度为75℃,相对湿度为17%时表现出了优异的COS脱除能力,进一步掺杂不同含量La后催化剂的氧空位和表面碱性强度都明显提高,其中,掺杂质量分数为10%的金属La的催化剂100%脱除COS的持续时间较CeO_(2)-R提高了120%,达到570 min.X射线衍射(XRD)、X射线电子光谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)表征表明,金属La掺杂进入到CeO_(2)-R的晶格内,形成固溶体结构.电子顺磁共振(EPR)和二氧化碳程序升温脱附(CO_(2)-TPD)分析表明La与CeO_(2)的协同作用形成了更多不对称的氧空位,并提高了催化剂碱性强度,氧空位与碱性位点的共同作用提高了催化剂对COS的脱除能力.在反应过程中生成硫酸盐等副产物沉积在催化剂表面,堵塞孔隙,覆盖活性中心导致催化剂硫中毒.综上所述,通过探讨催化剂表面的结构和化学性质,为低温催化水解COS提供了新的认识,对开发高效、稳定的COS水解催化剂具有指导意义.