电催化氮集成二氧化碳还原反应合成有机氮化合物OA北大核心CSTPCD
以化石能源如煤、石油和天然气为主要能源的社会发展模式,不仅导致不可再生资源枯竭,还引发大气中CO_(2)浓度持续上升的问题。随着人们对能源结构认识的深化和生态环境保护意识的增强,寻求有效的清洁CO_(2)固定和转化技术已成为研究热点。这些技术可利用太阳能、风能、潮汐能和地热能等可再生能源,促进人工碳循环、碳储存,并缓解环境恶化。在众多CO_(2)固定和催化转化技术中,常温常压下的CO_(2)还原技术受到可再生能源的驱动,有助于人工碳循环、碳储存,减轻环境退化。目前,水溶液中的电催化CO_(2)还原研究已取得显著进展,但在制造其他重要的有机小分子,如尿素、酰胺、胺及其衍生物,甚至氨基酸方面,仍有未开发的潜力。这些产品在肥料、化学品合成、医药化学和航空工业等领域有广泛应用,引起了广泛研究兴趣。通过氮集成的电催化CO_(2)还原反应制造有机氮化合物,能显著提高CO_(2)电还原技术的实际应用价值,同时也为生物小分子的起源提供参考,因此具有重要意义。然而,该过程涉及CO_(2)和含氮无机物的电化学耦合,包含多步电子和质子转移过程,因此面临着缓慢的动力学和复杂的反应机制。在本综述中,我们详细讨论了氮集成电催化CO_(2)还原生成不同产物的具体反应路径和合理的催化剂设计策略,这对于指导高效电催化剂的设计至关重要。尽管已经通过一系列策略取得了一定的研究进展,但仍然存在一些需要解决的挑战,这限制了它们在大规模实际应用中的发展。最后,我们对该领域的发展限制和改进的可能方向进行了讨论,希望这能有助于氮集成电催化CO_(2)还原反应催化剂的进一步发展。
孔燕;危伟;徐乐凯;陈晨;
清华大学化系,先进稀土材料工程研究中心,北京100084
化学
CO_(2)还原反应含氮化合物有机氮化合物电催化C-N偶联
《物理化学学报》 2024 (008)
P.4-7 / 4
国家重点研发计划(2021YFF0500503);国家自然科学基金(21925202、21872076);气候变化和碳中和国际联合行动项目资助。
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