多元素掺杂优化SnTe的热电性能OA北大核心CSTPCD

热电材料可实现热能和电能的直接相互转换,在温差发电和半导体制冷领域具有广阔的应用前景。SnTe作为PbTe的无毒同族类似物,是一种极具潜力的中温区热电材料。本研究采用超重力场辅助燃烧合成(HG-CS)技术,结合放电等离子体烧结(SPS)制备多元素掺杂的SnTe基热电材料,系统研究了多元素掺杂对SnTe热电性能的影响规律和作用机制。在SnTe的阳离子位引入等价离子Ge^(2+)和Pb^(2+),阴离子位引入S^(2-)和Se^(2-),多元素掺杂引起大量晶格畸变点缺陷。同时,在超重力场下快速凝固带来的塑性变形引入了应力场和大量位错,从而形成了多级微观结构缺陷,强烈散射中高频声子,室温热导率从7.28 W·m^(-1)·K^(-1)(未掺杂SnTe)大幅下降到2.74 W·m^(-1)·K^(-1)(Sn_(0.70)Ge_(0.15)Pb_(0.15)Te_(0.80)Se_(0.10)S_(0.10)),在873 K时,其最小热导率仅为1.38 W·m^(-1)·K^(-1)。这些微结构缺陷散射声子的同时也散射载流子,导致载流子迁移率和电导率降低。值得一提的是,掺杂使SnTe的带隙减小,Seebeck系数提高,因此掺杂后材料的功率因子仍保持较高值。实验得到Sn_(0.70)Ge_(0.15)Pb_(0.15)Te_(0.80)Se_(0.10)S_(0.10)的最大热电优值(ZT)达到1.02(873 K),与未掺杂的SnTe相比得到大幅提高。