通过供体-受体基团调节CTF-NH_(2)中NH_(2)的Lewis碱性优化光催化水分解性能OA北大核心CSTPCD
光催化水分解(PWS)为可持续生产绿色氢气提供了最佳方法。NH_(2)修饰的共价三嗪框架(CTF-NH_(2))由于其强大的光吸收能力、最佳的电荷分离能力和相当大的氧化还原电位,在PWS中具有潜力。然而,由于中间产物的转化困难,高表面反应势垒阻碍了PWS的效率。调节CTF上NH_(2)的路易斯碱性为解决这一挑战提供了一条可行的途径。本工作在胺基的对位引入给电子乙基(C_(2)F_(5))和吸电子5氟乙基(C_(2)F_(5)),生成C_(2)F_(5)-CTF-NH_(2)和C_(2)F_(5)-CTF-NH_(2),以调节路易斯碱性CTF-NH_(2)。通过DFT计算,模拟了CTF-NH_(2)、C_(2)F_(5)-CTF-NH_(2)和C_(2)F_(5)-CTF-NH_(2)的光学性质、激发态、电子结构、偶极矩和表面反应过程。结果表明,吸电子C_(2)F_(5)基团可以降低NH_(2)上的电子密度和路易斯碱性,从而降低析氢析氧反应的能垒,有效提高CTF-NH_(2)的PWS效率。这项工作揭示了一种用于PWS应用的供体-受体调控CTF的创新方法。
陆钊;吕虎;刘亲壮;王中辽
香港科技大学深港协同创新研究院,广东深圳518000深圳职业技术大学建筑工程学院,广东深圳518000淮北师范大学物理与电子信息学院,安徽省陶铝新材料产业共性技术研究中心,安徽省污染物敏感材料与环境修复重点实验室,安徽淮北235000淮北师范大学物理与电子信息学院,安徽省陶铝新材料产业共性技术研究中心,安徽省污染物敏感材料与环境修复重点实验室,安徽淮北235000
化学
给体受体水分解CTF路易斯碱性
《物理化学学报》 2024 (12)
P.13-14,2
河套深港科技创新合作区项目(HZQB-KCZYB-2020083)深圳市科技计划项目(KCXFZ20211020163816023)深圳市中地建设工程有限公司合作项目(22100245)教育部高等学校自然科学重点研究项目(2022AH050396)资助。
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