掺氨对乙烯氧化过程中多环芳烃生成影响的分子动力学模拟OA北大核心

作为可再生能源的储能载体,氨与碳氢燃料掺混燃烧可实现大规模二氧化碳(CO_(2))减排。该文以多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAH)重要前驱体乙烯为对象,采用反应分子动力学模拟方法研究掺氨对乙烯氧化过程中PAH生成的影响。结果表明,PAH的生成呈阶段特征,包括PAH的形成、生长和聚集成核过程。掺氨基本不影响PAH前驱体(C_(1)-C_(5)碳氢化合物)的生成和消耗,因此对PAH形成阶段的影响较小。掺氨导致含氮PAH分子的分解反应增强,进而抑制了PAH的生长,但掺氨基本不影响PAH的芳环结构分布。掺氨引入的N原子导致PAH分子间通过二维边界相互连接聚合的次数减少,但通过三维堆积产生的平行层结构增加,从而降低了PAH的稳定性。可知,掺氨抑制PAH生长的原因是PAH生长速度减慢以及PAH聚合的稳定性降低。