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共价有机框架纳米反应器中高铼酸盐的辐射催化还原研究

王月 袁立永 翟茂林 石伟群 汪伟毅 彭浩宇 吴翼茜 杨成畅 王以诚 彭静 李久强 柴之芳

辐射研究与辐射工艺学报2026,Vol.44Issue(2):114-118,5.
辐射研究与辐射工艺学报2026,Vol.44Issue(2):114-118,5.DOI:10.11889/j.1000-3436.2025-0099

共价有机框架纳米反应器中高铼酸盐的辐射催化还原研究

Study on the radiation catalytic reduction of perrhenate in covalent organic framework nanoreactors

王月 1袁立永 2翟茂林 1石伟群 3汪伟毅 4彭浩宇 1吴翼茜 1杨成畅 3王以诚 1彭静 1李久强 1柴之芳2

作者信息

  • 1. 北京大学化学与分子工程学院 放射化学与辐射化学重点学科实验室 高分子化学与物理教育部重点实验室北京分子科学国家研究中心 北京 100871
  • 2. 中国科学院高能物理研究所核能放射化学实验室 北京 100049
  • 3. 上海交通大学机械与动力工程学院核燃料循环与核材料研究所 上海 200240
  • 4. 中国科学技术大学 合肥微尺度物质科学国家研究中心 精准智能化学重点实验室 合肥 230026
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摘要

Abstract

The reduction of high-valent metal oxysalts to lower valent states represents a critical pathway for their resource utilization.However,the inherently low redox potentials of oxysalts such as perrhenate(ReO4-)pose significant challenges to conventional reduction methods.This study demonstrates efficient γ-ray-driven radiation catalytic reduction of ReO4-within olefin-linked covalent organic framework nanoreactors incorporating transition metal centers(M-COF).Owing to spatial confinement effects and tailored electronic structures,the catalyst facilitates a unique three-electron(3e-)transfer pathway,achieving near-quantitative selectivity for ReO2 production with a remarkable energy efficiency of 42.1 mmol/MJ.Mechanism investigations reveal that hydrated electrons(eaq-),generated via water radiolysis,participate in the electron transfer process and promote the formation of key[M-O(O)-Re]intermediates.This work expands the application of COF materials in radiation chemistry and offers a novel strategy for treating redox-inert pollutants.

关键词

共价有机框架/辐射催化/限域活性位点/3e-还原/高铼酸盐

Key words

Covalent organic framework/Radiation catalysis/Confined active sites/3e-Reduction/Perrhenate

分类

能源科技

引用本文复制引用

王月,袁立永,翟茂林,石伟群,汪伟毅,彭浩宇,吴翼茜,杨成畅,王以诚,彭静,李久强,柴之芳..共价有机框架纳米反应器中高铼酸盐的辐射催化还原研究[J].辐射研究与辐射工艺学报,2026,44(2):114-118,5.

基金项目

国家自然科学基金(12375336、22276193和12205009)、国家自然科学基金青年科学基金(A类)(21925603)、中国博士后科学基金(2022M710197和2023T160018)和中央高校基本科研业务费(WK9990000152)资助 Supported by National Natural Science Foundation of China(12375336,22276193,and 12205009),the National Natural Science Foundation of China Young Scientists Fund(Category A)(21925603),the China Postdoctoral Science Foundation(2022M710197 and 2023T160018),and the Fundamental Research Fund for the Central Universities(WK9990000152) (12375336、22276193和12205009)

辐射研究与辐射工艺学报

1000-3436

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